Promotionsverteidigung MSc Fabian Gottwald

Am Freitag, dem 19. Oktober 2018, verteidigt  um 15:00 Uhr im Hörsaal I des Instituts für Physik Herr MSc Fabian Gottwald (Theoretische Physik, AG Prof. Dr. Kühn) seine Dissertation zum Thema  “Towards a unified framework for classical, semiclassical and quantum dynamics in a thermal environment“.

 

Abstract

Many properties of condensed phase systems are significantly influenced by interactions with the environment, which should be, hence, taken into account in a theoretical treatment. In this context, the popular Caldeira-Leggett model, which gives a compact characterisation of the environment in terms of a spectral density, constitutes a unified framework for treating the reduced system dynamics via different methods.

A first milestone of this thesis was to develop a protocol for calculating spectral densities from explicit simulations of system and bath. The latter were treated via classical molecular dynamics simulations, semiclassical techniques based on the Herman-Kluk propagator and an exact quantum-mechanical wave packet propagation. Still, purely classical simulations yielded surprisingly accurate results, even if pronounced quantum effects are seen in the underlying observables. This implies that spectral densities from classical molecular dynamics simulations can be used in a reduced quantum propagation method, provided that the environment is indeed correctly described by the Caldeira-Leggett model. Hence, the second milestone was to analyse the applicability of this model to different condensed phase situations. Developed self-consistency checks showed, that applications to solute dynamics in liquid solvents lead to conceptual problems, whereas dynamics in solid environments and on surfaces is well described.

Zusammenfassung

Viele Eigenschaften von Systemen in kondensierter Phase werden maßgeblich durch die Wechselwirkungen mit der Umgebung beeinflusst, welche daher für ein theoretisches Verständnis berücksichtigt werden sollten. In diesem Zusammenhang stellt das populäre Caldeira-Leggett-Modell, welches die Umgebung kompakt durch eine Spektraldichte charakterisiert, einen einheitlichen Weg dar, die reduzierte Systemdynamik mit einer Vielzahl unterschiedlicher Methoden zu behandeln.

In der vorliegenden Arbeit wurde eine Methode entwickelt, mit der sich Spektraldichten aus expliziten Simulationen von System und Bad berechnen lassen. Dafür kamen die klassische Molekulardynamik, semiklassische Techniken auf Basis des Herman-Kluk-Propagators und eine exakt quantenmechanische Wellenpaketpropagation zum Einsatz. Es zeigte sich, dass klassische Simulationen erstaunlich gute Spektraldichten liefern, auch wenn die Dynamik deutliche Quanteneffekte zeigt. Dies bedeutet umgekehrt, dass rein klassisch berechnete Spektraldichten auch in reduzierten quantenmechanischen Propagationsmethoden nutzbar sind, vorausgesetzt das Bad lässt sich durch das Caldeira-Leggett-Modell beschreiben. Im zweiten Teil der Arbeit wurde daher die Anwendbarkeit des Modells für verschiedene Systeme in kondensierter Phase untersucht. Selbstkonsistenztests zeigten hier, dass die Anwendung auf anharmonische Dynamik in flüssigen Lösungen auf konzeptionelle Probleme führt, die Dynamik in Festkörpern und auf Oberflächen jedoch gut beschreibbar ist.

Organisator

  • Institut für Physik

Veranstaltungsort

  • Institut für Physik
    Albert-Einstein-Straße 23
    18059 Rostock

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