Promotionsverteidigung MSc Gilbert Grell

Am Freitag, dem 07. Februar 2020, verteidigt um 15:00 Uhr im HS I des Instituts für Physik der Universität Rostock Herr Gilbert Grell (Theoretische Physik, AG Prof. Dr. Kühn) seine Dissertation zum Thema “Spherically symmetric continuum approach to the simulation of molecular ionization processes”.

Abstract
A photocatalytic system, which generates solar fuels like hydrogen, requires, besides the catalyst, a photosensitizer. This light harvesting unit absorbs the sun light and supplies the catalytic system with energy to keep the reaction cycle going. This thesis focuses on photosensitizers based on chromium, iron, and copper. Ultrafast pump-probe spectroscopy is used to get insight into the relaxation processes following photo absorption. Chromium and iron complexes suffer from fast relaxation into low-energy metal-centered states, which prevent photocatalytic hydrogen generation. On the basis of iron complexes, it was shown, how smart design of ligands can slow down such a relaxation and a potentially catalytically usable state can be obtained. Furthermore, a hydrogen evolving model system based on a copper complex as photosensitizer was studied. The efficiency for the electron transfer from the photosensitizer to the catalyst was determined to be 31%. This indicates that charge recombination processes prevent a high hydrogen yield.

Zusammenfassung
Photoelektronen- und Autoionisationsspektroskopie sind vielfältige und häufig genutzte Werkzeuge um die Elektronenstruktur von Molekülen im Grundzustand, sowie in angeregten Zuständen und während dynamischer Prozesse zu untersuchen. Die experimentellen Spektren können jedoch sehr kompliziert sein, was eine simulationsseitige Unterstützung bei ihrer Charakterisierung und Interpretation erfordert. Für viele Moleküle von wissenschaftlichem Interesse ist eine genaue quantenmechanische Beschreibung des ausgehenden Elektrons nicht durchführbar. Näherungsweise Methoden beschränken hier die Wechselwirkung des ausgehenden Elektrons mit dem molekularen Potential, welches beispielsweise vollständig vernachlässigt oder als Punktladung betrachtet werden kann. Diese Modelle haben ihre Berechtigung, aber sind in vielen Fällen nicht genau genug. Diese Dissertation schlägt vor das sphärisch gemittelte molekulare Potential zu verwenden um die Beschreibung der ausgehenden Elektronen in numerisch effizienter Art und Weise zu verbessern. Die verschiedenen Näherungen werden anhand der Simulation von Photoelektronen- und Autoionisationsspektren verschiedener Systeme, von kleinen Molekülen bis hin zu Übergangsmetallkomplexen untersucht.

Organisator

  • Institut für Physik

Veranstaltungsort

  • Institut für Physik
    Albert-Einstein-Straße 23
    18059 Rostock

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